Pozitron Yokolma Ömür Spektroskopisi (PALS)
Malzemelerde ortalama pozitron ömrünün ölçümü son yarım yüzyılda pozitron biliminin en temel taşını oluşturmaktadır. Polimer, alaşım, metal ve yarıiletkenlerde boşlukların araştırılmasında PALS en güçlü metotlardan biri olarak son kırk yıldır gündemdedir. Pozitron ömrü malzemedeki elektronik çevreye bağlıdır. Bu bağımlılık bize malzemenin, mikroskopla görülemeyecek kadar küçük doğası hakkında bilgi verir. Amorf polimerlerde serbest hacim boşluk büyüklüğünü doğrudan ölçmede deneysel ve teorik çalışmalar PALS’ın eşsiz bir metot olduğunu ortaya koymuştur.

          PALS'taki temel yöntem, bir pozitron kaynağından bir pozitronun yayınlanmasını takip eden gamma ışınımını “doğuş sinyali” ve yayınlanan pozitronun incelenecek madde içerisindeki bir elektronla yokolması sonucu yayınlanan gamma ışınımını ise “bitiş sinyali” olarak ele aldığımızda, bu iki sinyal arasındaki zamanı ölçmektir. Pozitron ömrü ölçümü için tipik bir deney düzeneği Şekil 1’de gösterilmektedir. Standart bir düzenek bir pozitron kaynağı, iki gamma detektörü ve “hızlı-hızlı sinyal çakışması sistemi” (fast-fast coincidence)’nden oluşmaktadır. Bu hızlı-hızlı sinyal çakışması sistemi, iki adet Sabit Kesirli Diferansiyel Ayırıcı (Constant Fraction Differential Discriminator) (CFDD), bir Zaman-Genlik Dönüştürücü (Time to Amplitude Converter) (TAC), bir sinyal geciktirici (Delay) ve bilgisayar tabanlı Çok-kanallı Analizör (Multichannel Analyzer) (MCA)’ü içerir.

Şekil 1 Pozitron Yokolma Ömür Spektroskopisi Düzeneği

Pozitron kaynağı malzemenin iki parçası arasına yerleştirilip folyo ile sarılarak sandviç yapılır. Bu sayede kaynaktan malzemeye nüfuz eden tüm pozitronlar yayılır ve mümkün olduğu kadar malzeme içerisinde yokolurlar. Genellikle havanın uzun ömür bileşeni katkısıyla oluşan spekturumun safsızlıklık riskini azaltmak ve yüzey safsızlığı olmaksızın soğuması ya da ısınmasını sağlamak için, sandviç bir kap içine yerleştirilir. İstenmeyen sinyallerin sayısını azaltmak adına dedektörler birbirleriyle 900 yapacak şekilde yerleştirilmelidir. -ışınımı detektörleri, bir sintilatör, bir foto-çoğaltıcı tüp (PMT) ve PMT bazından oluşur. Sistemde kullanılan sintilatör, kristal Baryum Floride (BaF2), Sezyum Floride (CsF2) veya plastiktir. Her iki detektördeki sinyal aralığı; doğuş sinyali (1.27 MeV’luk gama ışını), bitiş sinyali (0.5 MeV’luk g-ışını) ve bunların Compton bölgelerini de içeren geniş enerji sınırlarına sahiptir. Bu sınırları, poliüretan malzeme arasına sandviç yapılmış 22Na kaynağından çıkan gamma‑ışınının BaF2 sintilatörlü detektörden elde edilen aşağıdaki (Şekil 3) enerji spektrumunda da görmekteyiz.

Şekil 2 BaF2 sintilatörlü dedektörden 22Na enerji spektrumu. Taralı bölgeler CFDD üzerindeki LLD (Lower Level Discriminator) ve ULD (Upper Level Discriminator) pencere ayarlarının yapıldığı alanları göstermektedir.

Sintilatör üzerine düşen gamma ışınımı ultraviyole veya görülebilir fotona dönüştürülür. Bu fotonlar kuvartz gibi ince bir levha pencere üzerine düşürüldüğünde enerjileri ile orantılı olarak birkaç elektron koparır. Bu elektronlar foto-çoğaltıcıdaki negatif gerilimde tutulan dinotlar arasında şiddetlendirilerek anot üzerine düşürülür. Anot üzerinden alınan negatif sinyal gelen g‑ışınımı enerjisi ile orantılı olacaktır. Anottaki negatif sinyal PMT tüpün bazından alınarak diskriminatöre gönderilir. Diskriminatörler düzensizliği önler ve sabit kesirli diferansiyel ayırıcı (CFDD) prensibiyle çalışarak standart zaman sinyalleri üretir. Bu prensip doğrultusunda sinyal büyüklüğüne bakılmaksızın her sinyalin zaman işaretleyicisi sabit tutulur. Diğer bir önemli görevi ise 1.27 MeV ve 0.51 MeV’luk gamma ışınları sadece uygun kanallara kabul edilir. Diskriminatörler tek kanallı analizörlerdir ve gelen sinyalleri sadece belirli enerji penceresinde kabul ederler. CFDD üzerinde verilen enerji pencereleri Şekil II.4 verilen enerji spektrumunun taralı kısımları için ayarlandığında, detektörlerin enerji spektrumunda başlangıç ve bitiş sinyalleri birbirinden ayrılır. Diskriminatör zaman sinyallerini, hızlı-sinyaller olarak TAC için “başla” ve ”bitiş” sinyalleri adı verilen mantıksal sinyallere çevirir. Böylece zaman sinyalleri, zaman genlik dönüştürücü (TAC) içindeki kondansatörün yüklenmesi ve boşalması olarak kullanılır. Bitiş sinyali, zaman spektrumunu TAC’ın lineer bölgesine kaydırmak için (delay ile) geciktirilir. TAC, başla ve bitiş sinyalleri arasındaki zamanı, bilgisayar tabanlı çok kanallı analizör (MCA) tarafından kaydedilen “voltaj genliği”ne çevirir. Spektrum çok kanallı analizörde (MCA) hafızalanır. Kanal numaraları zaman skalasını temsil eder. Tam bir ömür spektrumu elde etmek için 106’dan fazla yokolma olayı kaydedilmelidir.  Şekil II.5’da tipik bir pozitron ömür spektrumu görülmektedir.

Şekil 3 Poliüretan malzemenin deneysel pozitron yokolma ömür spektrumu

Malzeme içerisinde zamana bağımlı pozitron bozunum spektrumu B(t),

                  B(t)=Topla[Ii  Exp(-t/τi )]                                                                     (1)
ile verilir. Burada k, tek tek ömürleri τive şiddetleri Ii olan spektrumdaki ömür bileşenlerinin sayısıdır. Spektrum sinyal geciktirici kablosu ile zaman skalası üzerinde, zaman sıfır (t0) olacak şekilde kaydırılmıştır. Dolayısıyla Denklem 1’ de  t yerine t-t0 gelmelidir. Deneysel olarak elde edilen spektrum genellikle zaman çözünürlük fonksiyonu etkisi nedeniyle Denklem 1 analatik tanımından farklıdır.

Ömür spektrometrelerinde kullanılan kaynak şiddeti hem dedektörün verimine hem de kaynak ile dedektör arasındaki mesafeye bağlıdır. Genellikle 50 Ci’den düşük değerler seçilir. 50 Ci şiddetindeki bir kaynak saniyede 2 106 pozitron oluşturur ve kaynaktan arka arkaya çıkan iki pozitron arasındaki zaman aralığı yaklaşık 5 10-7 saniyedir. İki arka arkaya pozitron yayınlama süresi, pozitron ömründen çok daha büyük olmalıdır. Bu amaç için en yaygın kullanılan kaynak 22Na radyoizotopudur. Bu izotop NaCl’ün sudaki eriği şeklinde ticari olarak mevcuttur. 22Na kaynağı bir pozitron yayınlayarak 22Ne’ye dönüşür ve bunu takip eden 3x10-12 sn zaman aralığında 1.27 MeV enerjili bir gamma-ışınımı yayınlanır:          

            22Na -> 22Ne +   Nötrino + Beta(+) + Gamma                                              (2)

          Pozitron ömür spektroskopisi ölçümlerinde pozitron yayınımını yani doğduğunu belirten diğer bir değişle süre ölçeri başlatan öncü gamma ışınımı, doğuş sinyali olarak adlandırılır ve kaynağın bozunumuyla elde edilen 1.27 MeV’lik enerjiye sahiptir. Pozitron malzeme içerisinden geçerken elektronla yokolması sonucu ise 0.5 MeV enerjili bir g-ışınımı yayınlanır. Bu ışınıma da bitiş sinyali denir. 22Na kaynağından iki arka arkaya pozitron yayınlama süresi 5 10-7 saniye ve polimer malzemelerde o-Ps’un kapkaç (pick-off) yokolma yaşam süresi yaklaşık 10-9 saniye mertebelerindedir. Yani kapkaç yokolma süresi arka arkaya çıkan iki pozitron arasındaki zamandan oldukça kısadır. Dolayısıyla bir pozitronun bitiş sinyali ile diğerinin başlangıç sinyalinin ilgileşim olasılığı ihmal edilebilir.

          Metalik folyo üzerine sıvı haldeki radyoaktif (pozitron) kaynağı damlatılıp buharlaştırılılarak pozitron kaynağı elde edilir. Böylece pozitron kaynağı tekrar tekrar kullanilabilir. Pozitronların metaldan kurtulup numuneye nüfuz edebilmesi adına, metalik folyo alüminyum için 0.004 mm’den daha ince veya nikel için 0.001 mm’den daha ince olmalıdır. Sintilatör seçimi de önemlidir çünkü PALS kurulumunda, sistem zaman çözünürlüğü ve veri toplama verimleri iki temel faktördür. Plastik sintilatörlerin gelen g-ışınlarına karşı, sistem zaman çözünürlüğüne yaklaşık 140 ps’lik katkısı olan, çok hızlı zaman tepkisi vardır. Bununla birlikte çok zayıf enerji çözülümü ve düşük yoğunluğa sahip olduğu için g-ışınlarını durdurmada düşük verime sahiptir. Sezyum Florid (CsF) g-ışınlarının durdurulmasında verimli olduğu halde, zaman çözümleme fonksiyonu genellikle 260 ps’den geniş olduğu için iyi değildir. Baryum Floride (BaF2) ise hem yüksek verimli sayım etkisine hem de iyi zaman tepkisine sahiptir. Dikkatle düzenlendiğinde 180 ps’in altında zaman çözünürlüğü elde edilebilir. Sintilatörlere ilaveten, foto-çoğaltıcı tüplerin (PMT) ve diskriminatörlerin zaman çözünürlüğü fonksiyonuna etkileri vardır. Diskriminatörde seçilen enerji pencere aralığı veri toplama verimine etki eder. Bu da çok hassas ve ince ayar gerektiren zorlu bir süreçtir (YU, 1995 ve YAHSI, 2005).